隨著世界人口的增加和工業(yè)化進程的加快，石油、煤炭等化石燃料的消耗量顯著增加，導致大氣中的二氧化碳含量驟增，引發(fā)了溫室效應、海平面上升等一系列氣候問題。因此，研究人員分別從熱催化、生物化學、光催化、電催化等方面出發(fā)，發(fā)展高效的二氧化碳轉化技術。其中，熱催化二氧化碳加氫反應需要高溫、高壓的反應條件，生物化學的酶催化方法成本高、轉化率低、反應時間過長，均制約了其發(fā)展。而光催化能夠利用清潔無污染的可再生能源太陽能，促進催化劑光生電子與空穴的分離，可有效地驅動二氧化碳還原為碳氫燃料；在常溫常壓下，電催化通過調整電解質、溫度、氧化電位和pH等條件，實現(xiàn)了將二氧化碳持續(xù)轉化為低碳能源的可能，但該反應仍舊存在穩(wěn)定性差、單一產物法拉第效率低等弊端。因此，研究人員嘗試將光催化和電催化二氧化碳還原的優(yōu)勢耦合在一起，一方面利用光照激發(fā)產生光生電子，另一方面利用外加電場，實現(xiàn)在較低電位下，實現(xiàn)多電子、質子的傳導，提高載流子的分離效率，從而進一步提高二氧化碳轉化效率。

在各種半導體光材料中，氮化碳系列的催化劑是一類無毒、結構穩(wěn)定、且表現(xiàn)優(yōu)異的二氧化碳還原性能的無機非金屬材料。而在各種氮化碳材料中，C₃N₄由于光生電荷載流子的重合率最低，而表現(xiàn)出最佳的光催化效率。但純C₃N₄的導電性較差，在電催化性能中，析氫也比較嚴重。考慮到這一點，需要添加一種輔助催化劑以促進電荷轉移，提高對二氧化碳的吸附轉化能力。銅是唯一一種能將二氧化碳轉化為C₁、C₂產物的金屬催化劑，尤其是銅單原子催化劑能夠提供更多的活性位點，進一步激發(fā)還原二氧化碳的內在活性。基于此，本文總結了近五年來氮化碳錨定銅單原子催化劑在光催化、電催化以及光電催化二氧化碳還原反應中的重要進展，并著重介紹了氮化碳錨定銅單原子催化劑的結構特點及相關表征方法；并系統(tǒng)性闡述了光、電、光電催化二氧化碳還原機理及反應途徑。最后總結了現(xiàn)階段氮化碳錨定銅單原子催化劑在光、電、光電還原二氧化碳反應中的存在的挑戰(zhàn)及展望，討論了未來實現(xiàn)工業(yè)化生產的可能性。該綜述為光、電及光電二氧化碳還原領域的科學研究提供了借鑒。

相關論文信息：

Lulu Li, Israr Masood ul Hasan, Farwa, Ruinan He, Luwei Peng, Nengneng Xu, Nabeel Khan Niazi, Jia-Nan Zhang, and Jinli Qiao. Copper as a single metal atom based photo-, electro- and photoelectrochemical catalyst decorated on carbon nitride surface for efficient CO₂ reduction: A review. Nano Res. Energy 2022, DOI: 10.26599/NRE.2022.9120015.

https://doi.org/10.26599/NRE.2022.9120015