由于傳統(tǒng)電解質(zhì)的電解質(zhì)-電極相容性差、工作溫度范圍窄和尚未解決的安全問題，高能量密度鋰金屬電池的發(fā)展受到嚴重阻礙。為了促進可充電鋰金屬電池的實際使用，研究者們一直致力于開發(fā)合適的電解質(zhì)系統(tǒng)。基于丁二腈(SN)固態(tài)塑料晶體電解質(zhì)（PCE）由于其合適的離子電導率和較寬的電化學窗口被認為是一種很有潛力的電解質(zhì)系統(tǒng)。

   本文中作者展示了一種原位交聯(lián)塑料晶體基電解質(zhì)（CPCE），由于其高效的離子傳輸和增強的界面相容性，具有高安全性和較寬的溫度使用范圍，適用于高能量密度鋰金屬電池。

   【本文亮點】

    1. 基于丁二腈（SN）和乙氧基化三羥甲基丙烷三丙烯酸酯（ETPTA）與極性羰基的相互作用，CPCE提供了良好的能級和集中的配位結(jié)構(gòu)，從而改善了電化學窗口和穩(wěn)定的電極-電解質(zhì)界面。

    2. 交聯(lián)的ETPTA和SN分子之間的錨定效應(yīng)使得SN分子的結(jié)晶也受到抑制，確保了在寬溫度范圍內(nèi)CPCE中合適的離子遷移。而且，交聯(lián)ETPTA的不漏液特性和塑料晶體電解質(zhì)(PCE)的不燃性進一步增強了CPCE的安全性。

    3. CPCE能夠?qū)崿F(xiàn)高離子電導率（40°C時為1.08 mS cm-1）和寬電化學窗口（≈5.4 V vs Li+/Li）以及寬廣的工作溫度范圍（-20-100°C）。此外，Li|Cu電池的無枝晶鋰沉積形態(tài)和高庫侖效率（≈99.1%）也證明了鋰電鍍/剝離的高可逆性。

    4. 在實際測試條件下，Cu|CPCE|LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2無陽極軟包電池在測試中表現(xiàn)出高能量密度（≈1520 Wh L-1）和高安全性。

   該研究為實現(xiàn)高能量密度鋰金屬電池儲能系統(tǒng)的實際應(yīng)用開辟了一條新途徑。

   Aoxuan Wang, Shouxian Geng, Zhengfei Zhao, Zhenglin Hu, Jiayan Luo, In Situ Cross-Linked Plastic Crystal Electrolytes for Wide-Temperature and High-Energy-Density Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials, 2022, https://doi.org/10.1002/adfm.202201861