由于傳統(tǒng)電解質(zhì)的電解質(zhì)-電極相容性差、工作溫度范圍窄和尚未解決的安全問(wèn)題，高能量密度鋰金屬電池的發(fā)展受到嚴(yán)重阻礙。為了促進(jìn)可充電鋰金屬電池的實(shí)際使用，研究者們一直致力于開(kāi)發(fā)合適的電解質(zhì)系統(tǒng)。基于丁二腈(SN)固態(tài)塑料晶體電解質(zhì)（PCE）由于其合適的離子電導(dǎo)率和較寬的電化學(xué)窗口被認(rèn)為是一種很有潛力的電解質(zhì)系統(tǒng)。

   本文中作者展示了一種原位交聯(lián)塑料晶體基電解質(zhì)（CPCE），由于其高效的離子傳輸和增強(qiáng)的界面相容性，具有高安全性和較寬的溫度使用范圍，適用于高能量密度鋰金屬電池。

   【本文亮點(diǎn)】

    1. 基于丁二腈（SN）和乙氧基化三羥甲基丙烷三丙烯酸酯（ETPTA）與極性羰基的相互作用，CPCE提供了良好的能級(jí)和集中的配位結(jié)構(gòu)，從而改善了電化學(xué)窗口和穩(wěn)定的電極-電解質(zhì)界面。

    2. 交聯(lián)的ETPTA和SN分子之間的錨定效應(yīng)使得SN分子的結(jié)晶也受到抑制，確保了在寬溫度范圍內(nèi)CPCE中合適的離子遷移。而且，交聯(lián)ETPTA的不漏液特性和塑料晶體電解質(zhì)(PCE)的不燃性進(jìn)一步增強(qiáng)了CPCE的安全性。

    3. CPCE能夠?qū)崿F(xiàn)高離子電導(dǎo)率（40°C時(shí)為1.08 mS cm-1）和寬電化學(xué)窗口（≈5.4 V vs Li+/Li）以及寬廣的工作溫度范圍（-20-100°C）。此外，Li|Cu電池的無(wú)枝晶鋰沉積形態(tài)和高庫(kù)侖效率（≈99.1%）也證明了鋰電鍍/剝離的高可逆性。

    4. 在實(shí)際測(cè)試條件下，Cu|CPCE|LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2無(wú)陽(yáng)極軟包電池在測(cè)試中表現(xiàn)出高能量密度（≈1520 Wh L-1）和高安全性。

   該研究為實(shí)現(xiàn)高能量密度鋰金屬電池儲(chǔ)能系統(tǒng)的實(shí)際應(yīng)用開(kāi)辟了一條新途徑。

   Aoxuan Wang, Shouxian Geng, Zhengfei Zhao, Zhenglin Hu, Jiayan Luo, In Situ Cross-Linked Plastic Crystal Electrolytes for Wide-Temperature and High-Energy-Density Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials, 2022, https://doi.org/10.1002/adfm.202201861