記者從中國科學技術(shù)大學獲悉，該校合肥微尺度物質(zhì)科學國家研究中心孫永福教授、謝毅教授課題組設(shè)計了一種具有雙金屬活性位點的超薄納米片催化劑，并實現(xiàn)了其對二氧化碳光還原產(chǎn)物高選擇性。該成果日前發(fā)表在國際著名雜志《自然·能源》上。
過量排放的二氧化碳引發(fā)的溫室效應(yīng)，是當前影響人類可持續(xù)發(fā)展的重大問題。受植物光合作用的啟發(fā)，科研工作者設(shè)計利用人工光合作用在自然環(huán)境條件下將二氧化碳催化轉(zhuǎn)化為碳氫燃料，這不僅有助于降低空氣中二氧化碳的濃度，而且還可以獲得高附加值的碳基燃料。然而，二氧化碳還原產(chǎn)物種類的多樣性，還原產(chǎn)物的還原電位相近等問題，使得還原產(chǎn)物的選擇性無法得到有效控制。因此，將二氧化碳高選擇性還原成甲烷仍是一個面臨著巨大的挑戰(zhàn)問題。
課題組設(shè)計構(gòu)建了一種雙金屬位點型超薄納米片以期實現(xiàn)精準調(diào)控二氧化碳還原產(chǎn)物的選擇性。以制備的缺陷態(tài)CuIn5S8超薄納米片為例，理論模擬和原位紅外光譜測試結(jié)果均證實低配位的銅和銦位點能夠與二氧化碳分子作用生成高穩(wěn)定的銅—碳—氧—銦中間體，而該中間體在同時斷裂形成自由態(tài)的一氧化碳分子時，則需要克服很高的反應(yīng)能壘；相比較而言，在該中間體的碳原子上加氫形成羥基中間體的反應(yīng)則是放熱反應(yīng)、能夠自發(fā)進行，從而使其更傾向于獲得接近100%的甲烷選擇性。光催化測試結(jié)果證實，含硫缺陷的CuIn5S8超薄納米片在可見光驅(qū)動下將二氧化碳還原為甲烷的選擇性達到近100%，并實現(xiàn)較高的產(chǎn)率。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41560-019-0431-1
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